立方SiC晶體特征的不同激發(fā)源拉曼光譜研究
介紹
SiC是一種寬帶隙半導(dǎo)體，具有出色的材料性能，適用于高溫，高頻和高功率器件的應(yīng)用。為了進(jìn)一步促進(jìn)SiC材料的應(yīng)用，科研工作者需要充分的研究SiC材料的各種特性（例如載流子濃度和晶格聲子振動(dòng)）與生長(zhǎng)過(guò)程和晶體質(zhì)量之間的關(guān)系。拉曼光譜測(cè)量方法可以提供有關(guān)材料晶體完美度的有關(guān)信息，結(jié)合空間相關(guān)模型（SCM）和LO-聲子和等離子體激元耦合（LOPC）模型，常用于材料定量分析。
廣西大學(xué)馮哲川教授課 題組采用化學(xué)氣相沉積法在硅襯底上生長(zhǎng)一系列不同厚度的3C-SiC薄膜。采用不同的激發(fā)源做拉曼光譜研究，并應(yīng)用空間相關(guān)模型、本振聲子和等離子體耦合(LOPC)模型來(lái)分析薄膜的結(jié)構(gòu)變化，得到不同深度薄膜光學(xué)模式的特征變化。
表征手段
本文使用四個(gè)樣本C1，C2，C3和C4。 C1，C2和C4的三個(gè)樣品是未摻雜的，而C4是氮摻雜。使用兩種顯微拉曼光譜儀表征3C-SiC外延層樣品。
結(jié)果與分析
圖1 四個(gè)3C-SiC/Si（100）樣品的拉曼光譜，分別由325 nm（a）和532 nm（b）激光激發(fā)。
圖1（a）和（b）為325 nm和532 nm激光激發(fā)的四個(gè)3C-SiC樣品的室溫（RT）一階拉曼光譜。與325nm激發(fā)光源相比，532nm激發(fā)下出現(xiàn)了硅基底的拉曼峰，這說(shuō)明532nm的穿透深度大于325nm。3C-SiC薄膜的拉曼光譜位于794 cm-1和970 cm-1，表征TO和LO聲子。根據(jù)閃鋅礦晶體（100）表面的選擇規(guī)律，應(yīng)只能檢測(cè)到LO模式，但在我們的測(cè)量中，TO模式的出現(xiàn)可能是由于薄膜的某種無(wú)序狀態(tài)和表面非完美反向散射幾何所引起的。圖1（b）表明四個(gè)光譜中LO模式拉曼峰與硅二階峰光譜重疊，這是由于532 nm的穿透深度大于薄膜厚度所引起的。圖1（a）沒(méi)有檢測(cè)到硅的二階峰，這是由于325 nm在3C-SiC薄膜穿透深度僅約為1.5 µm，遠(yuǎn)小于薄膜厚度。
圖2 在325nm（a）和532nm（b）激光的激發(fā)下，4個(gè)3C-SiC樣品TO模式拉曼光譜圖
表1 325 nm（532nm）激發(fā)的四個(gè)樣品的TO模式下的擬合參數(shù)。
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Sample
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C1
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C2
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C3
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C4
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A (cm-1)
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794.3 (794.3)
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794.3 (794.3)
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794.3 (794.3)
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794.3 (794.3)
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B (cm-1)
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15.0 (15.0)
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15.0 (15.0)
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15.0 (15.0)
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15.0 (15.0)
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L (Å)
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7.4 (7.7)
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8.3 (8.3)
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8.4 (8.4)
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16.0 (9.5)
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Γ0 (cm-1)
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7.2 (5.4)
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6.3 (4.8)
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8.7 (4.6)
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4.8 (3.8)
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Thickness (µm)
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3.2
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5.6
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6.1
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16.1
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圖2 給出了分別在325 nm和532 nm激發(fā)下來(lái)自四個(gè)3C–SiC薄膜的TO模式擬合參數(shù)。532 nm激發(fā)下的拉曼散射強(qiáng)度高于325 nm，這可能是由于穿透深度的影響，穿透深度通常從可見(jiàn)波長(zhǎng)到深紫外波長(zhǎng)（DUV）逐漸減小。本文中的3C-SiC薄膜厚度在3.2-16.1um，因此，與532 nm的穿透深度相比，325 nm激光剛剛穿透了3C–SiC膜表面區(qū)域。通過(guò)325nm激發(fā)下的弱拉曼信號(hào)表明，該薄膜的表面晶格結(jié)構(gòu)優(yōu)于內(nèi)部。晶體質(zhì)量表面與內(nèi)部差異生長(zhǎng)終止、表面殘留氧化物等因素導(dǎo)致。由532nm激發(fā)的TO模式強(qiáng)度比由325nm激發(fā)強(qiáng)得多。表1列出了3C–SiC樣品的擬合參數(shù)。如圖所示，隨著膜厚度的增加，相關(guān)長(zhǎng)度L增加而半高寬減小，表明膜質(zhì)量得到改善。
圖3 LOPC的拉曼光譜（a）325 nm激發(fā)光源，（b）532 nm激發(fā)光源
表2 LO聲子上的樣品參數(shù)被325 nm（532 nm）激發(fā)。
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樣品
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C1
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C2
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C3
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C4
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ωp(cm-1)
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70.0 (62.0)
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75.0 (73.0)
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360.0 (354.0)
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135.0 (105.0)
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γ(cm-1)
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50.0 (50.0)
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50.0 (50.0)
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160.0 (102.0)
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50.0 (50.0)
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η(cm-1)
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6.7 (6.7)
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6.4 (5.6)
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32.0 (35.0)
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7.4 (5.4)
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n (×1016cm-3)
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23.4 (18.4)
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26.9 (25.5)
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619.2 (598.7)
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87.1 (52.7)
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圖3給出了3C–SiC樣品在LOPC聲子模的理論擬合峰。圖3（a）為325nm激發(fā)源，圖3（b）為4個(gè)3C-SiC樣品和Si襯底之間的差異光譜。表2給出了在不同激光激發(fā)下四個(gè)樣品的擬合結(jié)果。
結(jié)論
本文采用紫外（325nm）和可見(jiàn)光（532nm）作為激發(fā)光源，應(yīng)用空間相關(guān)模型（SCM）、LO-聲子與等離子體激元耦合（LOPC）模型，對(duì)3C-SiC薄膜的拉曼光譜進(jìn)行研究。結(jié)果表明：
1）532nm激發(fā)的TO模式強(qiáng)度遠(yuǎn)高于325nm激發(fā)源，這是由于在可見(jiàn)532nm激發(fā)下的散射體積比325nm激發(fā)下的散射體積大得多引起的。
2）325nm激發(fā)的自由載流子濃度高于532nm激發(fā)源，表明近表層的自由載流子濃度高于內(nèi)部，這可能是薄膜近表面區(qū)域在生長(zhǎng)過(guò)程中吸收更多的O、C、N等雜質(zhì)元素，生成的缺陷導(dǎo)致。
3）從TO模式的線(xiàn)形分析，發(fā)現(xiàn)相關(guān)長(zhǎng)度隨膜厚的增加而增加，表明膜質(zhì)量隨膜厚的增加而提高。同樣從LO模式分析中發(fā)現(xiàn)LOPC拉曼譜帶變寬，并隨著雜質(zhì)濃度的增加向高頻移動(dòng)。
4）本文證明，采用2種激發(fā)光源進(jìn)行拉曼光譜分析，可有效檢測(cè)不同厚度立方SiC的晶體質(zhì)量和載流子濃度，證明了拉曼光譜作為一種非破壞性的光譜技術(shù)，可以應(yīng)用于CVD的生長(zhǎng)過(guò)程質(zhì)量監(jiān)控。
該文章是由廣西大學(xué)馮哲川教授課題組完成，以題目為“Adducing crystalline features from Raman scattering studies of cubic SiC using different excitation wavelengths”發(fā)表在Journal of Physics D: Applied Physics上。
本研究中的拉曼光譜采用的是北京卓立漢光儀器有限公司Finder One系列微區(qū)激光拉曼光譜儀測(cè)得，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢(xún)我司。
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