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拉曼光譜系列專(zhuān)欄 | 傅里葉變換拉曼光譜：探索微觀世界的非破壞性工具

• 引言

傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)（Fourier Transform Raman Spectroscopy, FT-Raman）是一種結(jié)合了拉曼散射效應(yīng)與傅里葉變換技術(shù)的分析方法。它通過(guò)傅里葉變換處理干涉信號(hào)，顯著提升了傳統(tǒng)拉曼光譜的信噪比和分辨率，同時(shí)有效抑制了熒光干擾。隨著科技的不斷進(jìn)步，傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)在化學(xué)、材料科學(xué)、生物醫(yī)藥等多個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，為科學(xué)研究和技術(shù)創(chuàng)新提供了有力的支持。本文將精簡(jiǎn)介紹傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的基本原理、技術(shù)組成及其應(yīng)用，為初步了解該領(lǐng)域的學(xué)生或研究人員提供關(guān)鍵信息。

• 基本原理

18世紀(jì)，傅里葉提出，“Any univariate function can be rewritten as a weighted sum of sines and cosines of different frequencies（任何單變量函數(shù)都可以寫(xiě)成一系列正弦函數(shù)和余弦函數(shù)的加權(quán)和）”。傅里葉變換的核心思想是將復(fù)雜的信號(hào)分解為一系列簡(jiǎn)單的正弦波或余弦波。構(gòu)成原始信號(hào)的這些正弦波或余弦波各自具有不同的振幅和相位，*終呈現(xiàn)出的波形是它們?cè)诓煌瑫r(shí)間點(diǎn)產(chǎn)生強(qiáng)度的總和。異頻成分越多，呈現(xiàn)出的信號(hào)就會(huì)越復(fù)雜。如果通過(guò)數(shù)學(xué)方法對(duì)包含多個(gè)頻率信息的強(qiáng)度I-時(shí)間t函數(shù)進(jìn)行一系列變換，可以得到一個(gè)與頻率有關(guān)的復(fù)數(shù)函數(shù)，其中每一個(gè)點(diǎn)都對(duì)應(yīng)于原始信號(hào)中頻率的強(qiáng)度。經(jīng)過(guò)傅里葉變換后的函數(shù)可以直接表現(xiàn)出信號(hào)在不同頻率上的能量分布，從而簡(jiǎn)化分析過(guò)程并揭示信號(hào)的頻譜特性。因此，傅里葉變換原理在量子力學(xué)、通訊、信號(hào)與圖像處理等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。

1964年，G.W.Chatry和H.A.Gebble首次提出，利用干涉儀和傅里葉變換方法，結(jié)合近紅外激發(fā)光源，可以實(shí)現(xiàn)具有廣泛應(yīng)用領(lǐng)域的拉曼光譜技術(shù)。傳統(tǒng)的拉曼散射光譜儀一般是利用光柵分光系統(tǒng)的色散型光譜儀，傅里葉變換拉曼光譜儀使用干涉儀（如邁克爾遜干涉儀）取代傳統(tǒng)拉曼光譜儀中的分光光柵。當(dāng)激光與樣品相互作用后，散射光進(jìn)入干涉儀，形成包含所有頻率信息的干涉信號(hào)（時(shí)域信號(hào)），即干涉圖。

若入射光是波長(zhǎng)為λi和亮度為Iλi的多色入射源，則其干涉圖強(qiáng)度為：

其中?為光程差。在發(fā)射譜為B(v)的激光光源入射的情況下，上式為：

其中第二項(xiàng)是光程差的函數(shù)，可寫(xiě)為：

經(jīng)過(guò)傅里葉變換后，

因此，通過(guò)對(duì)光源發(fā)射譜的光強(qiáng)度I(?)-?曲線進(jìn)行傅里葉余弦變換即可得到光源的發(fā)射譜。

三、主要技術(shù)組成

光源與樣品相互作用：使用單波長(zhǎng)線源（如激光器）作為光源，將分析物激發(fā)至虛擬激發(fā)態(tài)。激光束照射到樣品上，樣品分子吸收激光能量后發(fā)生振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)，進(jìn)而產(chǎn)生非彈性的拉曼散射光。一般采用長(zhǎng)波的近紅外激光器激發(fā)。近紅外激光光源的光子能量相對(duì)較低，只激發(fā)主要能級(jí)，可以較好地避免熒光效應(yīng)，且不易損傷樣品。

拉曼散射光收集：散射光經(jīng)過(guò)光學(xué)系統(tǒng)收集后，通過(guò)邁克爾遜干涉儀動(dòng)態(tài)測(cè)定干涉圖。透鏡將入射光準(zhǔn)直成一束平行光投射到分光板G1。隨后拉曼散射光被分為兩束，一束到達(dá)動(dòng)鏡M1，另一束經(jīng)反射到達(dá)定鏡M2。兩束光分別經(jīng)過(guò)定鏡和動(dòng)鏡反射后再回到分光板上匯合后射出。復(fù)合出射光因存在光程差而發(fā)生干涉。顯然，干涉圖是光強(qiáng)度I(?)和光程差?的函數(shù)。動(dòng)鏡以恒定速度前后移動(dòng)，因此干涉圖也是光強(qiáng)度和時(shí)間的函數(shù)。

傅里葉變換：攜帶樣品特征信息的干涉光被光電檢測(cè)器轉(zhuǎn)為電信號(hào)。這些信號(hào)先被分解為不同頻率的成分，然后采用傅里葉變換算法進(jìn)行解析，將時(shí)間域的干涉圖轉(zhuǎn)化為強(qiáng)度-頻率函數(shù)關(guān)系，即頻率域的光譜圖（如下圖所示）。該過(guò)程通過(guò)計(jì)算機(jī)代數(shù)完成。

• 傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)

表1. 與傳統(tǒng)拉曼技術(shù)的對(duì)比

四、傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)的應(yīng)用

傅里葉變換拉曼光譜技術(shù)以其高分辨率、高靈敏度以及寬光譜范圍等特點(diǎn)，在多個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。在材料科學(xué)中，它可以用于材料表征和質(zhì)量控制，如分析多晶硅、二氧化硅、納米材料等物質(zhì)的晶格振動(dòng)和分子伸縮振動(dòng)信息。在化學(xué)領(lǐng)域，傅里葉變換拉曼光譜儀可以用于化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)的分析，如聚合物、蛋白質(zhì)、有機(jī)分子等的結(jié)構(gòu)和組成研究。此外，傅里葉變換拉曼光譜在生物、醫(yī)學(xué)領(lǐng)域也展現(xiàn)出了顯著的重要作用。在環(huán)境科學(xué)中，傅里葉變換拉曼光譜儀可用于環(huán)境樣品的快速檢測(cè)和定量分析，如水、土壤、大氣等污染物的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)和分析。

作者簡(jiǎn)介

作者：雷力，劉靜儀

作者單位：四川大學(xué)原子與分子物理研究所

雷力，男，四川大學(xué)原子與分子物理研究所研究員，博士生導(dǎo)師。現(xiàn)任《光散射學(xué)報(bào)》編輯部主任、常務(wù)副主編，《高壓物理學(xué)報(bào)》編委，中國(guó)物理學(xué)會(huì)光散射專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員，中國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)高壓化學(xué)專(zhuān)業(yè)委員會(huì)成員。主要從事高壓物理與化學(xué)研究，主要學(xué)術(shù)貢獻(xiàn)：（1）提出“廣義壓強(qiáng)”概念，并給出物質(zhì)在廣義壓強(qiáng)下的狀態(tài)方程；（2）開(kāi)發(fā)低溫壓縮拉曼光譜系統(tǒng)，用于在實(shí)驗(yàn)上確定材料在低溫高壓條件下的相邊界；（3）發(fā)現(xiàn)新型高壓固相復(fù)分解反應(yīng)（HSM）與高壓耦聯(lián)反應(yīng)（HPC）；（4）創(chuàng)建科研音樂(lè)化的“高壓樂(lè)隊(duì)”。

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