通過選擇性激發(fā)區(qū)分的In0.52Al0.48As/InP中光致發(fā)光的界面特征
分享一篇來自上海大學(xué)查訪星教授團(tuán)隊(duì)的新研究成果，本文以“The interfacial features in photoluminescence of In0.52Al0.48As/InP distinguished with selective excitation”為題發(fā)表于期刊AIP Advances，原文鏈接：doi.org/10.1063/5.0177708。希望對(duì)您的科學(xué)研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。
正文
在InP基底上生長(zhǎng)的晶格匹配的三元合金In0.52Al0.48As是一種重要的III-V族半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)，廣泛應(yīng)用于制造多種光電和電子器件，包括紅外和太赫茲設(shè)備、單電子雪崩二極管以及高電子遷移率晶體管（HEMTs）。對(duì)于這些應(yīng)用，InAlAs/InP的界面至今在外延生長(zhǎng)和界面物理方面仍然是一個(gè)復(fù)雜的問題。研究表明，界面質(zhì)量與生長(zhǎng)條件，如溫度、V/III族元素流量比和其他參數(shù)，有著密切的聯(lián)系。
在晶格匹配的InAlAs/InP外延層中，界面處也會(huì)形成三維納米結(jié)構(gòu)，這會(huì)影響界面的結(jié)構(gòu)和形態(tài)的完整性。盡管InAlAs/InP屬于II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，但它并不展示II型界面的典型光學(xué)特性。Vignaud和Duez等人提出了一個(gè)混合型I-II界面模型來解釋這些現(xiàn)象。后續(xù)的研究發(fā)現(xiàn)，InP/InAlAs的直接界面和反向界面在界面成分和結(jié)構(gòu)上存在差異，這些差異在光學(xué)性質(zhì)中得到了體現(xiàn)。Hellara等人為反向界面提出了一個(gè)In-As-P組分的漸近界面模型，該模型在后續(xù)研究中得到了引用。
為了更深入地理解In0.52Al0.48As/InP異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面特性，本研究進(jìn)行了光致發(fā)光（PL）實(shí)驗(yàn)，并特別考慮了兩個(gè)因素。首先，實(shí)驗(yàn)采用了波長(zhǎng)為852 nm的半導(dǎo)體激光器，避免由于頂層的吸附作用而抑制界面激發(fā)。其次，考慮到852 nm激光在InP中的穿透深度大約為0.9 μm，實(shí)驗(yàn)對(duì)具有不同蓋層厚度（2 μm和0.2 μm）的InP/InAlAs/InP雙異質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了PL特性分析。這種設(shè)計(jì)有助于區(qū)分由界面直接激發(fā)引起的發(fā)光機(jī)制和由界面處擴(kuò)散載流子復(fù)合引起的機(jī)制。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，反向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光譜特性與直接異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯著不同，特別是反向界面在1.117 eV（P2）處的發(fā)光峰在將激發(fā)源從852 nm激光更換為532 nm激光時(shí)會(huì)消失。此外，在低激發(fā)強(qiáng)度下觀察到的發(fā)光峰位有較大的藍(lán)移，但當(dāng)激發(fā)強(qiáng)度進(jìn)一步提高時(shí)，藍(lán)移的程度會(huì)減小。這種現(xiàn)象歸因于不同激發(fā)強(qiáng)度下的發(fā)光機(jī)制差異。低激發(fā)強(qiáng)度下的發(fā)光主要由局域激子的復(fù)合主導(dǎo)，而高激發(fā)強(qiáng)度下的發(fā)光則主要由界面電子與光生空穴在界面勢(shì)阱中的復(fù)合主導(dǎo)。
本文中的PL實(shí)驗(yàn)使用卓立漢光公司的Omni-3007光譜儀測(cè)量得到。其中發(fā)光部分的檢測(cè)使用InGaAs探測(cè)器，一臺(tái)與SR540斬波器耦合的Stanford SR830鎖定放大器用于信號(hào)采集。
圖1.(a) 單異質(zhì)結(jié)構(gòu)InAlAs/InP（樣品A）和 (b) 雙異質(zhì)結(jié)構(gòu)InP/InAlAs/InP（樣品B1）在77 K下被852 nm激光器（5 mW）激發(fā)的光致發(fā)光（PL）光譜。(c) 直接界面的混合型I-II（InAlAs-InAs-InP）異質(zhì)結(jié)構(gòu)的能帶結(jié)構(gòu)。(d) 和 (e) 分別為樣品A中P0以及樣品B1中P1和P2的功率依賴性PL光譜（5–30 mW）。圖(d)中的插圖顯示了1.404 eV峰值的功率依賴性PL光譜（5–30 mW）。(f) 沒有InP的雙異質(zhì)結(jié)構(gòu)InP/InAlAs/InP（樣品B2）在77 K下被852 nm激光器（5 mW）激發(fā)的PL光譜。
圖1(a)和1(b)分別展示了使用852納米激光器（5毫瓦）激發(fā)的InAlAs/InP（樣品A）和InP/InAlAs/InP（樣品B1）的光致發(fā)光（PL）光譜。兩個(gè)樣品都展現(xiàn)出1.404電子伏特的發(fā)光峰，伴隨有一個(gè)較小強(qiáng)度的1.370電子伏特的側(cè)峰。1.404電子伏特（883.5納米）的峰位比InP襯底的發(fā)光峰（1.407電子伏特，881納米）略有紅移。這種紅移可以歸因于與其他發(fā)光機(jī)制的疊加，這些機(jī)制與InP體材料的激子復(fù)合相重疊。
之前由Bergman等人提出的二維電子氣（2DEG）與價(jià)帶空穴復(fù)合的界面發(fā)光機(jī)制，用于解釋GaN/AlGaN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的近帶隙發(fā)光。該機(jī)制用圖1(c)中草繪的復(fù)合過程來說明。圖1(c)中顯示的其他三個(gè)過程，①與InP體材料的激子發(fā)射有關(guān)，②是對(duì)應(yīng)于1.370電子伏特峰的帶邊態(tài)發(fā)光，而過程④受P0峰影響，后面將詳細(xì)討論。由于2DEG的局限能級(jí)接近InP導(dǎo)帶的底部，1.404電子伏特的PL峰僅從InP體材料的峰位紅移了3毫電子伏特，這是由①和③兩個(gè)過程的聯(lián)合貢獻(xiàn)引起的。
圖1(d)和1(e)展示了峰位隨功率變化的情況。當(dāng)激發(fā)從5增加到30毫瓦時(shí)，P0峰從1035納米（1.198電子伏特）變化到1010納米（1.228電子伏特），P1峰從1000納米（1.240電子伏特）變化到975納米（1.272電子伏特），P2峰位從1110納米（1.117電子伏特）變化到1095納米（1.132電子伏特）。P0和P1的藍(lán)移量高達(dá)30毫電子伏特，這歸因于非平衡載流子的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)的提升，即光注入的電子和空穴在勢(shì)阱中。
圖2. (a) 由532納米激光器（5毫瓦）激發(fā)的InP/InAlAs/InP（樣品B1）的光致發(fā)光（PL）光譜。(b) P1隨著激發(fā)功率從5到30毫瓦變化時(shí)的演變。
藍(lán)移效應(yīng)與圖1(b)中852nm激光器顯示的效應(yīng)相同。盡管532nm激光器并不直接激發(fā)界面躍遷，P1仍然是一種與界面相關(guān)的發(fā)光類型。盡管光生載流子在InP層中被激發(fā)，但它們擴(kuò)散到界面區(qū)域，其中電子被困在勢(shì)阱中，而空穴則被界面處的缺陷所捕獲。勢(shì)阱中的電子與被捕獲的空穴的復(fù)合產(chǎn)生了P1的發(fā)光。對(duì)于在高晶面指數(shù)InP(311)襯底上生長(zhǎng)的InP/In0.52Al0.48As的反向界面，也觀察到了類似的與界面缺陷相關(guān)的發(fā)光。圖2(b)中顯示的藍(lán)移效應(yīng)起因于注入引起的阱中電子的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)的上升。
圖3. (a) 具有200納米厚的InP蓋層的InP/InAlAs/InP（樣品B3）在77 K下由852納米激光器（5毫瓦）激發(fā)的光致發(fā)光（PL）光譜。(b) 樣品B3的PL光譜隨著激發(fā)強(qiáng)度（5至30毫瓦）變化的演變。(c) 反向界面的能帶結(jié)構(gòu)。(d) 界面激發(fā)注入空穴時(shí)，通過帶尾填充效應(yīng)調(diào)節(jié)能量的局域載流子復(fù)合發(fā)光的示意圖。
為了研究與界面激發(fā)相關(guān)的P2的機(jī)制，圖3(a)展示了在77 K下由5毫瓦的852納米激光器激發(fā)的樣品B3的PL光譜。與樣品B1（見圖1(b)）相比，主要的光譜特征基本相同。隨著激發(fā)功率的變化，線形變化顯著不同。當(dāng)進(jìn)一步增強(qiáng)激發(fā)時(shí)，“藍(lán)移”變?yōu)樽兓^慢，表現(xiàn)出與圖1(d)中P0相同的趨勢(shì)。上述現(xiàn)象暗示了兩種不同發(fā)光機(jī)制之間的轉(zhuǎn)變，即在較低激發(fā)功率下表現(xiàn)的P2峰在激發(fā)變大時(shí)轉(zhuǎn)變?yōu)镻0類型。
研究表明，在InP/InAlAs的反向界面處形成了一個(gè)薄的成分梯度層InAsP，其界面電子結(jié)構(gòu)在圖3(c)中以圖解形式顯示。隨著梯度層的形成，由于In-As和Al-As鍵能之間的巨大差異，可能會(huì)發(fā)生聚集效應(yīng)。結(jié)構(gòu)變化可能會(huì)引入局部態(tài)，在價(jià)帶頂部形成一個(gè)帶尾。當(dāng)光照射時(shí)，帶尾電子電離可能會(huì)產(chǎn)生局部激子。激子的能量與空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)有關(guān)，隨著激發(fā)強(qiáng)度的增加，該能級(jí)將接近價(jià)帶頂部。隨之而來的激子復(fù)合能量隨著上述過程而增加，導(dǎo)致在低激發(fā)范圍內(nèi)P2的激發(fā)強(qiáng)度出現(xiàn)明顯的藍(lán)移變化。與直接界面類似，反向界面也存在一個(gè)限制光生空穴的勢(shì)阱。假設(shè)在低激發(fā)情況下，阱中空穴的基本能級(jí)比空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)更接近價(jià)帶頂部，那么藍(lán)移效應(yīng)則歸因于空穴的帶尾填充效應(yīng)。隨著載流子注入的持續(xù)，空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)達(dá)到阱中空穴的局限能級(jí)，因此主導(dǎo)的發(fā)光由界面電子與注入到勢(shì)阱中的空穴的復(fù)合所取代。
總結(jié)
通過光致發(fā)光（PL）技術(shù)測(cè)量的InAlAs/InP的直接和反向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的帶隙以下發(fā)光的研究，它們顯示出非常不同的光譜特性。950-1200納米光譜范圍內(nèi)的發(fā)光峰與界面有關(guān)，但原因相當(dāng)不同。直接界面顯示了一個(gè)低于帶隙的單一峰，源于界面電子與界面處混合型I-II勢(shì)阱中限制的空穴的復(fù)合。反向界面也受到這樣的勢(shì)阱的影響。此外，界面涉及更多的復(fù)雜性，包括來自缺陷和局部激子的發(fā)光。隨著激發(fā)強(qiáng)度的增加，反向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光譜線形演變意味著從局部激子的發(fā)光轉(zhuǎn)變?yōu)榻缑骐娮优c注入到量子阱中的空穴的復(fù)合。在低激發(fā)功率范圍內(nèi)，前者占主導(dǎo)地位，其中發(fā)光峰的大藍(lán)移歸因于與帶尾填充效應(yīng)相關(guān)的載流子局域化機(jī)制。
上海大學(xué)查訪星教授簡(jiǎn)介
查訪星，教授，博士生導(dǎo)師。于德國(guó)馬普固體所獲自然科學(xué)博士學(xué)位，2001年于德國(guó)馬克斯-普朗克固體所與圖賓根大學(xué)應(yīng)用物理所從事博士后研究。2003年起擔(dān)任昆明物理研究所研究員。2006年至今任上海大學(xué)理學(xué)院物理系研究員。研究方向有：掃描隧道顯微鏡及光譜實(shí)驗(yàn)表征； 納米結(jié)構(gòu)與半導(dǎo)體低維結(jié)構(gòu)的電子性質(zhì)；光電子器件物理等。
一些代表性成果：應(yīng)用超高真空掃描隧道顯微鏡研究納米結(jié)構(gòu)和半導(dǎo)體表面，觀察到一系列異常成像與電子隧穿特性；澄清國(guó)際上關(guān)于半導(dǎo)體碳納米管掃描隧道譜物理解釋的分歧。光電器件研究方面將飛秒激光打孔技術(shù)應(yīng)用于碲鎘汞和稀鉍半導(dǎo)體材料，發(fā)現(xiàn)生成微結(jié)構(gòu)的光伏效應(yīng)及光譜紅移等新現(xiàn)象。闡明離子刻蝕法構(gòu)建碲鎘汞紅外探測(cè)器的所產(chǎn)生的光譜藍(lán)移的物理起源。實(shí)驗(yàn)方法上建立了將光電流微區(qū)成像與光譜表征耦合的新型多功能表征系統(tǒng)。研究成果發(fā)表于Phys. Rev.B、Appl. Phys. Lett.、Optics Lett.和Carbon等國(guó)際權(quán)威專業(yè)期刊。已主持有國(guó)家自然基金面上、人事部歸國(guó)留學(xué)人員重點(diǎn)基金等縱向課題及其它橫向課題，并作為項(xiàng)目骨干參加國(guó)家自然基金重點(diǎn)項(xiàng)目。與中科院上海技術(shù)物理所、中科院微系統(tǒng)所和復(fù)旦大學(xué)等單位建立密切合作，協(xié)作參與上述單位牽頭的多項(xiàng)國(guó)家重大研究計(jì)劃。
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