稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光是一種重要的非線(xiàn)性反斯托克斯發(fā)光現(xiàn)象，在超分辨成像、光遺傳、納米溫度傳感、信息安全以及三維顯示等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。研究表明，調(diào)制離子之間的能量傳遞過(guò)程是調(diào)控發(fā)光的重要手段。其中交叉弛豫是一種典型的相互作用，往往容易導(dǎo)致發(fā)光衰減甚至猝滅。如何實(shí)現(xiàn)交叉弛豫介導(dǎo)的上轉(zhuǎn)換光色調(diào)控，并揭示其中的光物理機(jī)制是本領(lǐng)域的一個(gè)挑戰(zhàn)性課題。
近日，華南理工大學(xué)周博教授團(tuán)隊(duì)在**期刊Adv. Mater.上分發(fā)表了題為“Cross Relaxation Enables Spatiotemporal Color-Switchable Upconversion in a Single Sandwich Nanoparticle for Information Security”的文章。文章報(bào)道了一種基于交叉弛豫介導(dǎo)的上轉(zhuǎn)換光色調(diào)控策略。設(shè)計(jì)了NaYF4:Gd@NaYbF4:Tm@NaYF4三明治納米核殼結(jié)構(gòu)，通過(guò)調(diào)制Tm3+離子的交叉弛豫過(guò)程實(shí)現(xiàn)了時(shí)空調(diào)控的光色可切換發(fā)光。調(diào)節(jié)Tm3+離子摻雜濃度可改變離子間據(jù)進(jìn)而調(diào)控交叉弛豫，在980 nm穩(wěn)態(tài)激發(fā)時(shí)得到Tm3+的藍(lán)色到紅色的發(fā)光顏色轉(zhuǎn)變。研究同時(shí)發(fā)現(xiàn)，交叉弛豫與自發(fā)輻射存在競(jìng)爭(zhēng)，而交叉弛豫在時(shí)域上比自發(fā)輻射稍慢，采用脈沖激光非穩(wěn)態(tài)激發(fā)實(shí)現(xiàn)了紅-藍(lán)發(fā)光顏色切換。本文深入探討了高摻雜納米系統(tǒng)中離子相互作用的時(shí)域特征和物理機(jī)制，特別是定義了“特征猝滅時(shí)間”用于定量描述交叉弛豫的時(shí)域特征。時(shí)空調(diào)控光色輸出在信息安全、多模式防偽和納米光子學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出重大應(yīng)用潛力。
圖1. 交叉弛豫介導(dǎo)的上轉(zhuǎn)換發(fā)光調(diào)控示意圖：a)交叉弛豫(WCR)和自發(fā)輻射(Ar)的競(jìng)爭(zhēng)；b)離子之間共振和非共振交叉弛豫；c)交叉弛豫速率(WCR)與能量失配的關(guān)系(?E)；d) NaYF4:Gd@NaYbF4:Tm@NaYF4三明治納米結(jié)構(gòu)及激發(fā)模式調(diào)控實(shí)現(xiàn)可調(diào)發(fā)光。
圖2. 樣品表征和發(fā)光性能：a) 樣品表征；b)不同Tm3+濃度摻雜樣品的發(fā)光光譜；c,d)發(fā)光強(qiáng)度和壽命變化；e) Tm3+離子之間的部分交叉弛豫過(guò)程。
圖3. 穩(wěn)態(tài)激發(fā)的光色調(diào)控：a,b) Tm3+濃度摻雜樣品980 nm穩(wěn)態(tài)激發(fā)的發(fā)射光譜及紅-藍(lán)比變化規(guī)律；c)不同摻雜濃度樣品發(fā)光對(duì)應(yīng)的CIE坐標(biāo)值和發(fā)光照片；d) Yb3+濃度摻雜樣品的紅-藍(lán)比；e)不同摻雜濃度時(shí)的發(fā)光和交叉弛豫示意圖。
圖4. 非穩(wěn)態(tài)激發(fā)的光色調(diào)控：a,b)不同脈寬980 nm激光激發(fā)的發(fā)射光譜、對(duì)應(yīng)的CIE坐標(biāo)以及發(fā)光照片；c-f)發(fā)射峰的暫態(tài)曲線(xiàn)；g)發(fā)光層厚度變化樣品在穩(wěn)態(tài)激發(fā)時(shí)的紅-藍(lán)比和在非穩(wěn)態(tài)激發(fā)時(shí)的藍(lán)-紅比；h)脈沖調(diào)控的可能動(dòng)力學(xué)過(guò)程
圖5. 前沿應(yīng)用：a)穩(wěn)態(tài)防偽演示；b)脈沖激發(fā)的多模式防偽；c)時(shí)域信息存儲(chǔ)。
文章DOI https://doi.org/10.1002/adma.202310524
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本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測(cè)試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過(guò)搭配不同的光源、檢測(cè)器和各類(lèi)附件，為紫外/可見(jiàn)/近紅外發(fā)光測(cè)試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具。
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