近日，湖北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院（芯片產(chǎn)業(yè)學(xué)院）程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數(shù)的p-n異質(zhì)結(jié)，不僅促進(jìn)了可見光吸收，還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率，實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的PEC可見光析氫。今天小編為大家分享該研究成果，希望對您的科學(xué)研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。
應(yīng)用方向：清潔能源，光電催化，分解水制氫，異質(zhì)結(jié)
正文：
光電催化分解水制氫（H2）為解決能源消耗與環(huán)境污染問題提供了重要的解決方案，在實(shí)現(xiàn)我國“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)方面具有重要意義。然而，受限于單一催化劑有限的光吸收能力和光生電子-空穴對的復(fù)合，導(dǎo)致可見光條件下的光電催化效率并不理想。因此，如何設(shè)計(jì)和合成高效、穩(wěn)定的分解水光電催化劑成為領(lǐng)域內(nèi)的核心課題。
針對上述科學(xué)問題，湖北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院（芯片產(chǎn)業(yè)學(xué)院）程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數(shù)的p-n異質(zhì)結(jié)，不僅促進(jìn)了可見光吸收，還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率，實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的PEC可見光析氫。該工作以“Construction of nanorod-shaped TiO2/Cu3N p–n heterojunction for efficient visible-light hydrogen evolution”為題發(fā)表在國際期刊Journal of Materials Chemistry C上。
程正旺等采用磁控濺射法，將p型Cu3N薄膜沉積到一維 n型TiO2納米陣列上，形成了TiO2/Cu3N p-n異質(zhì)結(jié)。得益于合適的能隙和內(nèi)建電場的協(xié)同作用，形成的TiO2/Cu3N p-n異質(zhì)結(jié)不僅將帶隙從TiO2的3.09 eV減小到TiO2/Cu3N的2.01 eV，光響應(yīng)范圍也從從紫外區(qū)擴(kuò)展到可見光區(qū)域。此外，光生電子-空穴對的分離和轉(zhuǎn)移效率明顯改善，平均載流子壽命延長了3倍。進(jìn)一步地，在> 420 nm可見光照射和-0.97 V vs. RHE（可逆氫電極）條件下，光電流密度從TiO2的-0.33 mA/cm2提高到TiO2/Cu3N的-4.66 mA/cm2，提高了約14.12倍。此外，構(gòu)建的TiO2/Cu3N異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出穩(wěn)定的PEC析氫性能，相應(yīng)的可見光分解水產(chǎn)氫速率達(dá)到6.98 µmol/cm²/h。以上結(jié)果表明：構(gòu)建具有合適帶隙和功函數(shù)的p-n異質(zhì)結(jié)是提高TiO2光電催化性能的一種有效途徑，并且有望應(yīng)用于其他光電催化劑。本項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)和制備高效、低成本、無毒的PEC分解水電極和其他光電子化學(xué)應(yīng)用提供了一條有效的途徑。
圖1. 樣品制備流程示意圖。
圖2. TiO2/Cu3N樣品的X射線衍射圖譜（XRD）。
圖3. TiO2 (a)，Cu3N (b)和TiO2/Cu3N的莫特-肖特基曲線（MS）；TiO2/Cu3N界面的TEM圖像；理論計(jì)算的平面平均電勢，(e) TiO2(101)，(f) Cu3N(110)。
圖4. 直接帶隙TiO2、TiO2/Cu3N ((αhν)2~hν)和間接帶隙Cu3N ((αhν)1/2~hν)的紫外-可見漫反射光譜(DRS) (a)和相應(yīng)的Tauc圖(b)。
圖5. (a) 穩(wěn)態(tài)光致熒光(PL)光譜，(b) 時間分辨PL (TRPL)光譜。
圖6. (a) TiO2、Cu3N及TiO2/Cu3N的表面光電壓譜（SPV）；(b) 在-0.97 V vs. RHE和> 420 nm光照射條件下，TiO2、Cu3N及TiO2/Cu3N的光電流密度-電壓曲線；(c) 電化學(xué)阻抗Nyquist圖。
圖7. (a) TiO2/Cu3N在> 420 nm可見光照射下PEC產(chǎn)氫H2的循環(huán)穩(wěn)定性。(b)本研究中TiO2/Cu3N的平均產(chǎn)氫速率與報道的TiO2基異質(zhì)結(jié)結(jié)果的比較。
圖8. > 420 nm可見光照射下，TiO2/Cu3N p-n異質(zhì)結(jié)的光生載流子遷移與光電催化分解水析氫機(jī)理圖。
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本文中TiO2及TiO2/Cu3N發(fā)光測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為光電催化分解水制氫催化劑的研發(fā)提供有利工具。
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